不同复合树脂材料硬度及黏结强度的比较

doi:10.3969/j.issn.2095-4344.2015.47.017

摘要/Abstract

摘要：

背景：与传统复合树脂材料相比，大块充填复合树脂材料具有增加光固化深度、降低聚合收缩率、简化临床操作程序等特点，但不同类型大块充填复合树脂材料的性能各异。
目的：分析4种复合树脂材料的硬度及黏结强度。
方法：取大块填充复合树脂Tetric EvoCeram BulkFill、SDR，以及传统复合树脂P60、Z350，检测4种复合树脂材料分别在2，3，4，5 mm光固化深度下的维氏显微硬度，以及4种复合树脂材料与牙本质间的剪切黏结强度。
结果与结论：不同光固化深度下的硬度顺序为：P60复合树脂>Z350复合树脂>Tetric EvoCeram BulkFill复合树脂> SDR复合树脂，4组间比较差异有显著性意义(P < 0.05)；Tetric EvoCeram BulkFilll和SDR复合树脂光固化后的硬度未随着固化深度的增加而明显减小。Tetric EvoCream BulkFil和SDR复合树脂的剪切黏结强度显著高于P60和Z350复合树脂(P < 0.05)。表明大块充填树脂材料Tetric EvoCeram BulkFill和SDR的综合机械性能较高，并且具有较高的剪切黏结强度。
中国组织工程研究杂志出版内容重点：生物材料；骨生物材料; 口腔生物材料; 纳米材料; 缓释材料; 材料相容性；组织工程

关键词: 生物材料, 口腔生物材料, 复合树脂, 固化深度, 黏结强度, 硬度

Abstract:

BACKGROUND: Compared with the conventional composite resin materials, large pieces of filling composite resin materials have the features of increasing light-curing depth, decreasing the polymerization shrinkage rate and streamlining operational procedures; however, the properties of different types of large pieces of filling composite resin materials are different.

OBJECTIVE: To analyze the hardness and bond strength of four kinds of composite resin materials.

METHODS: Large pieces of filling composite resin Tetric EvoCeram Bulk Fill, SDR, as well as conventional composite resin P60, Z350 were obtained. The vickers microhardness of these four kinds of composite resin materials under the light-curing depth of 2, 3, 4, 5 mm was detected. The shear bond strength between these four kinds of composite resin materials and the dentin was also detected.

RESULTS AND CONCLUSION: The hardness order under different light-curing depths was: P60 composite resin > Z350 composite resin > Tetric EvoCeram BulkFill composite resin > SDR composite resin, there was a significant difference between these four groups (P < 0.05). The light-cured hardness of Tetric EvoCream BulkFil and SDR composite resins was not significantly decreased with the increased cured depth. The shear bond strength of Tetric EvoCeram BulkFill and SDR composite resins was significantly higher compared with the P60 and Z350 composite resins (P < 0.05). These results demonstrate that large pieces of filling resinous materials, Tetric EvoCeram BulkFill and SDR, show better comprehensive mechanical properties and have a higher shear bond strength.
中国组织工程研究杂志出版内容重点：生物材料；骨生物材料; 口腔生物材料; 纳米材料; 缓释材料; 材料相容性；组织工程

Key words: Composite Resins, Hardness, Dental Bonding, Tissue Engineering

王南燕，张辉燕. 不同复合树脂材料硬度及黏结强度的比较[J]. 中国组织工程研究, 2015, 19(47): 7639-7643.

Wang Nan-yan, Zhang Hui-yan . Comparison of the hardness and bond strength of different composite resin materials[J]. Chinese Journal of Tissue Engineering Research, 2015, 19(47): 7639-7643.

图/表（结果） 1

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引言

近几年来，复合树脂性能得到显著改善，促进了复合树脂在牙体修复方面的应用。复合树脂由无机填料、有机树脂、偶联剂、光引发剂、催化剂等组成。无机填料作为分散相，以独立的形态分布于整个基质中，可赋予复合树脂良好的物理机械性能。复合树脂按所含无机填料可分为大颗粒型、超微填料型、纳米填料型及混合填料型^[1-2]。纳米填料颗粒与树脂基质有牢固的化学连接，可提高复合树脂机械性能及抛光性能。通过增加填料含量，改变填料类型、粒径及树脂基质化学成分，可提高复合树脂的耐磨性，降低聚合收缩率，适合后牙牙体修复的要求。

与银汞合金相比，复合树脂具有许多优点^[3]：透明程度更接近牙釉质，多能满足患者的美观要求；在直接修复中不需要特殊洞型预备，能保留较多的牙体组织；与牙釉质和牙本质连接可提供良好的边缘封闭性。但后牙复合树脂修复技术要求较高，操作费时，修复体充填体积大，需要承受较大的咀嚼压力，需要提高机械性能，降低聚合收缩率，简化操作技术^[4]。因此出现了大块充填复合树脂，其光固化深度可达4 mm，简化了操作步骤，同时降低了聚合收缩率，可满足后牙充填的需要。理想大块充填复合树脂应具备低收缩应力，维持修复体边缘完整性，能承受咬合力，环境光线足够操作时间，放射阻射性，抛光及美学等性能^[5]。许多研究都证实大块充填复合树脂的充填厚度达4 mm，可保持机械性能及全层转化率，降低收缩应力，降低Ⅱ类洞牙尖端挠曲度，有较好的黏结性能^[6]。低黏度复合树脂还有自流平的特性。不同类型大块充填复合树脂的机械性能各异^[7]。低黏度大块充填树脂填料含量低，机械性能相对差，表面需要覆盖传统复合树脂，因而削弱了大块充填树脂操作简便的优势，而且远期可能有较高降解率。大块充填树脂的化学成分有一些革新的改变，如高分子重单体、新光引发系统的使用。在大块充填树脂充填窝洞中，光照强度随着深度衰减，洞底光照强度弱可能影响黏结强度，接近黏结层的复合树脂机械强度也可能将低^[8]。

实验选择低黏度大块充填复合树脂SDR和高黏度大块充填复合树脂Tetric EvoCeram BulkFill，以及传统型复合树脂可压紧后牙复合树脂P60与纳米填料混合型复合树脂Z350，比较两种大块充填复合树脂在不同光照范围的微硬度变化，以及树脂与牙本质黏结界面强度的差异，并与其余2种传统复合树脂对比，为临床提高后牙复合树脂牙体修复疗效提供依据。
中国组织工程研究杂志出版内容重点：生物材料；骨生物材料; 口腔生物材料; 纳米材料; 缓释材料; 材料相容性；组织工程

材料方法

1.1 设计对比观察实验。

1.2 时间及地点实验于2015年3至5月在佛山市第一人民医院口腔科及暨南大学理工学院材料科学与工程系实验室完成。

1.3 材料

测试材料与设备：自酸蚀黏结剂(Adper™ Easy One，3M ESPE，USA)；QHL75光固化机(Dentsply/Caulk，USA)；显微硬度计(HXD-1000TMC/LCD，上海泰明光学仪器有限公司)；万能材料试验机(Zwick/Roell Z005，沈阳科晶自动化设备制造有限公司)；场发射扫描电镜(JSM-6700F，Japan)；电子数显卡尺(132A系列数字卡尺，中国桂林)；低速金刚石切割机(SYJ-150，USA)；慢速手机金刚砂轮(911HH L=0.10mm，KOMET，德国)。

实验用离体牙：经佛山市第一人民医院伦理委员会批准(批准号：2015-32)，在患者知情同意后，收集佛山市第一人民医院口腔颌面外科门诊拔除的牙根完好、根尖发育完全，无龋阻生第三磨牙20颗。用超声洁牙器去除多余的牙石和色素，用手术刀去掉牙周软组织，以0.1%的麝香草酚在4 ℃下保存，保存时间在1个月以内，每周更换溶液。

1.4 实验方法

微硬度测试样本制备：聚四氟乙烯长方体模具内有半圆柱形凹槽，横截面半径R=2 mm，长度10 mm，槽体及一端开口，将复合树脂填入凹槽，槽体表面覆盖聚酯薄膜，载玻片垂直加压挤出多余树脂，另取外径相同的聚四氟乙烯块覆盖槽体表面模具，使侧方开口朝上，表面覆盖聚酯薄膜，光固化机紧贴聚酯薄膜表面垂直光照20 s，去除覆盖的聚四氟乙烯块及聚酯薄膜，将含固化复合树脂的聚四氟乙烯块作为微硬度测试试件见图1，每种复合树脂材料制作5个试件，37 ℃温箱内水储存24 h。

黏结强度测试样本制备：水冷却下将慢速手机金刚砂轮沿与牙长轴垂直的方向切割，去除离体牙冠部牙釉质，完全暴露中部牙本质且不穿通髓腔，牙根自凝塑料包埋，暴露冠部牙本质。牙本质面用600目碳化硅水砂纸打磨制备标准玷污层。将20颗牙齿按随机数字法表随机分4组，每组5颗。

黏结操作按照如下步骤进行：滤纸吸干牙本质表面，粘贴直径为3 mm的透明聚酯胶粘带，在环内涂布黏结剂，毛刷粘接面涂抹20 s，轻吹干5 s，使黏结剂在牙本质表面扩散成一薄层，光固化10 s。在环上放置直径为3 mm、厚度4 mm的指环形聚四氟乙烯模具，将大块充填树脂材料一次填压入模具中光固化，传统树脂材料采取分层固化，每次最多2 mm，在牙本质表面形成3 mm×4 mm圆柱形树脂块。试件于37 ℃温箱内水储存24 h。

1.5 主要观察指标

微硬度测量：以与长轴平行复合树脂柱体表面为测试区域，以柱体顶部为基准，沿柱体长轴在距离顶部2，3， 4，5 mm处测量，负荷0.98 N，时间30 s，在同一距离随机选取3个位点，取3个位点微硬度的平均值。

黏结强度测试：将试件固定于万能测试机上(精度为0.1 N)，以2 mm/min的垂直速度加载，对试件进行压缩剪切加力，将应力-时间曲线上波形陡降处的值记录最大破坏载荷(F)，剪切黏结强度由最大抗剪力除以黏结面积(S)得出，即剪切黏结强度SBS=F/S(MPa)。测试后在体视显微镜下观察各组试件，将断裂模式分为4类，界面破坏、树脂内聚破坏、牙本质内聚破坏及混合破坏^[9]。

1.6 统计学分析用统计学软件SPSS 19.0比较不同材料的硬度差异，对列联表进行数据预处理，对不同树脂材料的硬度进行均值-单因素方差分析，再对不同深度下的树脂材料硬度进行单因素方差分析。不同材料的剪切黏结强度进行均值-单因素方差分析。检验水准为双测α=0.05。

讨论

近几年来，复合树脂的性能得到显著改善，促进了复合树脂在牙体修复方面的应用。但后牙复合树脂修复的技术要求高，操作费时，修复体充填体积大且需要承受较大的咀嚼压力，需要提高树脂机械性能，降低聚合收缩率，简化操作技术。因此出现了大块充填复合树脂，其特点为光固化深度可达4 mm，可简化操作步骤，同时降低聚合收缩率，以满足后牙牙体充填的需要。大块充填复合树脂的无机填料、树脂基质、光引发剂与传统复合树脂都有所不同，其中还有革新的化学成分，如高分子重单体、新光引发系统的使用。不同类型的大块充填复合树脂机械性能各异。树脂固化的理想状况是树脂全层聚合转化程度相同，树脂表面与底面硬度接近，树脂基质和填料对光有一定的阻滞作用，当光线穿过树脂时发生散射，使光强度降低，深层树脂往往聚会不完全，从而降低了底面的硬度^[10]。本实验显示2种传统复合树脂随着深度的增加硬度下降，通用型纳米填料复合树脂Z350下降最明显。低黏度大块充填树脂SDR全层微硬度变化最小，高黏度大块充填树脂Tetric EvoCeram BulkFill有轻微变化。这个结果支持临床上使用大块充填复合树脂一次充填厚度超过2 mm。大块树脂的这种特性是可由改变单体成分、降低材料黏性、增加透光性或加入聚合调制剂及引发推动成分获得。

ISO4049 标准刮除测试法是复合树脂材料最大充填厚度的传统测试方法^[11]，是基于大颗粒填料树脂制定的。经过多年的发展，复合树脂材料特别是大块充填复合树脂应用革新光引发系统，表面硬度测试是目前广泛应用于评价复合树脂性能的方法，显微硬度可间接反映复合树脂聚合，基于光照深度的微硬度曲线可以更准确反映材料的固化特性。Simo等^[12]在2个研究中均使用光照深度-显微硬度曲线研究复合树脂的固化深度，分别使用不锈钢模具和四氟乙烯模具，后者吸光性较低使光照通过深度增加，得到的结果更加准确。本实验采用光照深度-微硬度曲线法及聚四氟乙烯模具，与ISO4049 标准刮除测试法比较，更能反映大块充填复合树脂材料的固化深度。树脂内部无机填料含量和粒度对树脂硬度有较大影响。4种复合树脂不同固化深度下的微硬度P60最大，FiltekZ350、Tetric EvoCeram BulkFill、SDR依次减小。P60复合树脂填料含量最高(质量比83%，体积比61%)，SDR复合树脂填料含量最低(质量比61%，体积比45%)，复合树脂的硬度也可作为预测材料机械性能的指标，与抗磨损、抗压缩及断裂能力有一定的关联。低黏度大块充填树脂填料含量低，机械性能相对差，需要表面覆盖传统复合树脂，削弱了大块充填树脂操作简便的优势。

当固化深度为4 mm，光照强度随着深度衰减，与光照深度为2 mm相比，洞底光照强度较弱，可能影响黏结强度，接近黏粘结层的复合树脂机械强度也可能降低，因此需要评估黏结强度。Tetric EvoCeram BulkFill和SDR的剪切黏结强度显著高于P60和Z350复合树脂；Tetric EvoCeram BulkFill的抗压强度值最大，SDR、P60、Z350依次降低。抗压缩剪切实验简便，但微拉伸实验更加精确。微拉伸实验对试件体制备及实验设备要求较高，试件加工步骤过度也可能影响结果准确性^[13]。本实验黏结强度结果范围11-14 MPa，低于现有文献范围21-27 MPa，断裂模式均为混合断裂，初步推断大块充填树脂材料固化深度没有影响黏结强度，但实验方法及准确性有待提高。

综上所述，大块充填树脂材料Tetric EvoCeram BulkFill和SDR的固化深度可> 4 mm，综合机械性能较高，并且具有较高的剪切黏结强度，有利于以简化后牙复合树脂充填临床操作程序，提高充填质量。
中国组织工程研究杂志出版内容重点：生物材料；骨生物材料; 口腔生物材料; 纳米材料; 缓释材料; 材料相容性；组织工程

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