填料协同增强增韧光固化树脂基口腔材料的制备、性能及生物力学评价

doi:10.3969/j.issn.2095-4344.2017.10.003

摘要/Abstract

摘要：

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文题释义：
静电纺丝技术：静电纺丝就是高分子流体静电雾化的特殊形式，此时雾化分裂出的物质不是微小液滴，而是聚合物微小射流，可以运行相当长的距离，最终固化成纤维。
光固化树脂：又称光敏树脂，是一种受光线照射后，能在较短的时间内迅速发生物理和化学变化，进而交联固化的低聚物。光固化树脂是一种相对分子质量较低的感光性树脂，具有可进行光固化的反应性基团，如不饱和双键或环氧基等。光固化树脂是光固化涂料的基体树脂，它与光引发剂、活性稀释剂以及各种助剂复配，即构成光固化涂料。

背景：光固化复合树脂由于色泽美观、优良的物理、化学性能及操作简单等在牙科缺损修复中得到应用。但是，复合树脂由于力学性能不足容易引起复合体折断，导致临床使用难以达到预期治疗效果。
目的：探讨填料协同增强增韧光固化树脂基口腔材料的制备方法、性能及生物力学特征。
方法：以原子转移自由基聚合方法对纳米二氧化硅进行表面接枝聚甲基丙烯酸甲酯(SiO₂-PMMA)改性，获得接枝SiO₂-PMMA，利用同轴静电纺丝方法制备聚丙烯腈/聚甲基丙烯酸甲酯核-壳纳米纤维，以铜网作为接收装置获得具备网格结构的二维乳酸-羟基乙酸共聚物纳米纤维膜。以硅烷偶联剂为原乙酯前驱体溶胶-沉淀法制备多尺度、多维度填料，采用硅烷偶联剂进行改性。将接枝SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维、梯形聚硅氧烷材料与光固化树脂基体进行复合，比较两种复合树脂材料的力学性能、体积收缩率、毒性、降解性能等。
结果与结论：①复合树脂断裂形貌的电镜表征：填料接枝SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维在光固化树脂基体中能较好的分散，团聚现象相对较少，存在单分散现象；而梯形聚硅氧烷材料在光固化树脂基体中分散不均匀，且在复合树脂中甚至出现团聚现象；②弯曲强度、弯曲模量及断裂功：填料接枝SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维光固化树脂基口腔材料的弯曲强度、弯曲模量及断裂功显著高于梯形聚硅氧烷材料光固化树脂基口腔材料(P < 0.05)；③体积收缩率：填料接枝SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维光固化树脂基口腔材料的体积收缩率低于梯形聚硅氧烷材料光固化树脂基口腔材料(P < 0.05)；④性能测定：填料接枝SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维光固化树脂基口腔材料吸水性及细胞毒性A值高于梯形聚硅氧烷材料光固化树脂基口腔材料(P < 0.05)，而溶解值低于梯形聚硅氧烷材料光固化树脂基口腔材料(P < 0.05)；⑤提示制备的填料协同增强增韧光固化树脂基口腔材料具备优良的性能和生物力学特征。

ORCID: 0000-0002-0078-3872(罗毅)

中国组织工程研究杂志出版内容重点：生物材料；骨生物材料; 口腔生物材料; 纳米材料; 缓释材料; 材料相容性；组织工程

关键词: 生物材料, 口腔生物材料, 光固化树脂, 生物力学, 二氧化硅, 聚甲基丙烯酸甲酯, 梯形聚硅氧烷材料

Abstract:

BACKGROUND: Light-curing composite resins have been applied in the dental repair due to its beautiful color, excellent physical and chemical properties and easy to operation. However, its insufficient mechanical properties tend to cause composite fractures, resulting in undesired clinical efficacy.
OBJECTIVE: To investigate the preparation, properties and biomechanical performances of filler-co-augmented photo-curable resin-based oral materials.
METHODS: The nano-silica surface-grafted with poly(methyl methacrylate) (PMMA) was obtained by atom transfer radical polymerization. Co-electrospinning was used to prepare the acrylonitrile/PMMA core-shell nanofibers, and a two-dimensional lactic acid-glycolic acid copolymer nanofiber membrane with a lattice structure was obtained using a copper mesh as a receiving device. The multi-scale and multi-dimensional packing was prepared by sol-precipitation method with silane coupling agent as a raw ethyl ester precursor, and further modified using silane coupling agent. The mechanical properties, volumetric shrinkage, toxicity, and degradation properties of the light-curing resin grafted with SiO2-PMMA were compared with those of the light-curing resin combined with trapezoidal polysiloxane materials grafted with methyl methacrylate.
RESULTS AND CONCLUSION: (1) Characterization of the composite resin under scanning electron microscope: the filler SiO2-PMMA core-shell nanofibers dispersed well in the light-curing resin matrix, in the presence of monodisperse phenomenon and less aggregation phenomenon. However, the trapezoidal polysiloxane material in the light-curing resin matrix dispersed unevenly, in the presence of reunion phenomenon. (2) The flexural strength, flexural modulus and fracture work of the light-curing resin grafted with SiO2-PMMA core-shell nanofibers were significantly higher than those of the trapezoidal polysiloxane-based light-curing resin (P < 0.05). (3) The volume shrinkage of the light-curing resin grafted with SiO2-PMMA core-shell nanofibers was lower than that of the trapezoidal polysiloxane-based light-curing resin (P < 0.05). (4) Compared with the trapezoidal polysiloxane-based light-curing resin, the water absorption and cytotoxicity (absorbance value) of the light-curing resin grafted with SiO2-PMMA core-shell nanofibers were significantly higher than those of the trapezoidal polysiloxane-based light-curing resin (P < 0.05), while the solubility of the light-curing resin grafted with SiO2-PMMA core-shell nanofibers was lower (P < 0.05). It is concluded that the prepared light-curing resin grafted with SiO2-PMMA core-shell nanofibers has excellent properties and biomechanical properties.

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Key words: Biocompatible Materials, Mouth, Silicon Dioxide, Composite Resins, Biomechanics, Tissue Engineering

中图分类号:

R318

罗毅，蒋俊强，但洪平. 填料协同增强增韧光固化树脂基口腔材料的制备、性能及生物力学评价[J]. 中国组织工程研究, doi: 10.3969/j.issn.2095-4344.2017.10.003.

Luo Yi, Jiang Jun-qiang, Dan Hong-ping. A filler synergistic toughening light-curig resin-based dental material: preparation, performance and biomechanical evaluation[J]. Chinese Journal of Tissue Engineering Research, doi: 10.3969/j.issn.2095-4344.2017.10.003.

图/表（结果） 4

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引言

健康的牙齿是人们获得健康生活的前提和保障。但是，随着人们生活方式的不断提高，口腔疾病、发育畸形、不良生活习惯及外伤等均容易引起牙体缺损^[1-2]。目前，国内有40%-60%患者伴有不同程度的龋病和非龋性疾病，导致牙体缺损患者达到8 000万人。随着医疗技术的飞速发展，口腔疾病的治疗更多的依赖于材料学及材料修复技术。早在20世纪60年代，光固化树脂体系双酚A甲基丙烯酸环氧丙酯开始运用于口腔修复中，由于光固化复合树脂修复后具备美观的色泽及良好的物理、化学性能和操作简单等优势而在牙体缺损修复中得到应用，修复时经过堆塑、固化、修型、抛光等步骤完成牙体的修复^[3-4]。但是，单一的复合树脂修复时寿命相对较短，再加上复合材料难以达到理想的力学性能导致树脂修复体折断率较高，再加上材料聚合物收缩容易引起微渗漏，增加了二次龋齿发生率，并且材料的粗糙度、光泽等均难以达到预期的效果。因此，以树脂基体作为基体进行材料的改性，加强填料表面性能成为该领域研究的热点^[5-6]。

低收缩、高耐磨一直是口腔医用光固化复合材料的目标。临床上普遍认为，通过提高无机填料在光固化树脂中的比例，降低填料的粒径，提高填料与树脂之间的结合力，能有效的降低材料的固化收缩，提高材料的线性膨胀和吸收性能，从而能提高复合树脂材料的综合机械性能，使得材料具有特殊表面效应和体积效应^[7-8]。美国相关学者采用二氧化氮和二氧化铬纳米颗粒或其他纳米陶瓷材料作为填充材料，制备光固化复合树脂，结果显示，制备的复合材料均具有良好的力学性能和抗磨损能力^[9]。但是，纳米填料使用时容易引起团聚，在树脂机体中难以分散均匀，并且材料的量也很难得到提高^[10-11]。文献报道显示，采用原子转移自由基聚合方法对纳米SiO₂进行表面接枝聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate，PMMA)改性，能有效的提高纳米SiO₂的光固化树脂基体分散性。玻璃纤维也是临床上使用较多的材料，该材料能增强复合材料的耐腐蚀性、强度及高模量等，但是该结论尚未得到证实^[12-13]。

实验旨在探讨填料协同增强增韧光固化树脂基口腔材料的制备方法、性能及生物力学。

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材料方法

1.1 设计材料学实验。

1.2 时间及地点于2015年3月至2016年5月在西南医科大学完成。

1.3 材料纳米SiO₂，乙醇，硅烷偶联剂，聚甲基丙梯酸甲酯，聚丙炼腈，恒温磁力撹拌器，扫描电子显微镜及力能力学测试仪。

1.4 方法

1.4.1 SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维制备整个过程分为3步：①氨丙基改性的纳米SiO₂制备：在150 mL无水乙醇中加入10 mL APTES与4 mL乙酸，超声下进行15 min处理，使得完全醇解。向上述溶液中加入4 g纳米SiO₂，继续在超声下分散30 min，将获得的溶液在60 ℃油浴下进行24 h反应，将获得的悬浮液进行5 min离心，利用乙醇、丙酮混合100 mL进行洗涤、离心2次，将获得的产物在烘箱中固定，获得氨丙基改性的纳米SiO₂；②酰溴改性的纳米SiO₂制备^[14-15]：将4 mL无水三乙胺加入100 mL无水四氢呋喃中15 min超声分散，将氨丙基改性的纳米SiO₂溶解在上述溶液中，加入2-溴异丁酰溴与四氢呋喃控制总量10 mL，在25 ℃下进行24 h反应。将获得的悬浮液进行离心，将最终获得的固体物质进行洗涤、烘干；③PMMA改性的SiO₂。将1 g酰溴改性的纳米SiO₂、4 mL甲基丙烯酸甲酯及 0.118 mL二甲基二乙三胺加入50 mL二甲基亚砜中，超声下进行30 min，排氧处理15 min后加入0.81 g溴化亚铜，充分混合后采用丙酮对沉淀物进行洗涤2次，烘干，获得PMMA改性的SiO₂(SiO₂-PMMA)；④SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维制备：将一定质量的PMMA聚合物与聚丙炼腈根据一定质量体积混合在DMF溶液中，使得聚合物充分溶解，纺丝前采用超声处理，利用同轴静电纺丝方法制备聚丙炼腈/PMMA核-壳纳米纤维，用锟筒、铜网(400目)与电压的负极相互链接，制备二维网格纳米纤维膜^[16-17]。将聚乳酸-羟基乙酸共聚物溶解在DMF中，配置成纺丝液，以铜网作为接收装置进行电纺丝，获得SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维。

1.4.2 梯形聚硅氧烷材料制备^[18] 根据KH570水解方法获得刚性的高分子聚梯形硅氧烷，材料具有丙烯酸酯侧基，参与光固化树脂体系双酚A甲基丙烯酸环氧丙酯树脂的聚合。将KH570放置在乙醇中，缓慢加入盐酸，将混合溶液放置在冰浴中提高水解速度，待水解完毕后将其冷冻、干燥获得预聚体，然后放置在乙醇中pH=10的碱性环境下进行12 h反应，冷冻、干燥，获得梯形聚硅氧烷材料^[19]。

1.4.3 光固化复合树脂的制备将梯形聚硅氧烷材料放入水中，制备溶液，将获得的SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维、梯形聚硅氧烷纳米填料加入光固化树脂基体中，加入搅拌釜中并少量多次加入有机溶剂，在50 ℃下进行>2 h搅拌，多次搅拌抽真空，获得光固化复合树脂，将获得的光固化复合树脂放入模具中，在光照下固定，测试样条，并对其性能、生理力学进行评价^[20-21]，见图1。

1.4.4 光固化复合树脂性能测定

弯曲性能：将光固化复合树脂注入硅胶模具中，在光照环境下进行固化，并且对固化的树脂进行打磨成标本样条，控制尺寸2 mm×2 mm×25 mm，在力能力学测试仪下测定材料的弯曲性能。根据材料的测定性能设置相关参数：跨距20 mm，加载速度 1 mm/min。根据公式(1)-(3)测定材料的弯曲强度FS(MPa)、弯曲模量Ey(GPa)及断裂功WOF(kJ/m²)。

式中：P为弯曲最大负荷；L为测试跨距；W为试样宽度；T为试样厚度。D为样条断裂前的最大弯曲偏转量；A为测试过程中应力最高值以内对应的应力-应变曲面的面积(mm²)。

电镜测试：将光固化复合树脂基口腔材料采用导电胶带粘连在样品台上，喷铂金(为方便电镜观察进行60 s喷金处理)后采用扫描电子显微镜对复合材料的分散性及断面进行观察，观察时加速电压为10 kV^[22-23]。

体积收缩率：将未固化复合树脂填硅橡胶模具中，采用Watts单面黏结法测试体积收缩率，每次取5个样品进行测定。将未固化的复合树脂放入内径8 mm，高为1 mm铜环中，黏附在玻璃板上(厚度3 mm)，在光固化灯下照射样品，固化60 s，采用激光探测仪测定试样厚度，绘制相关曲线并绘制试样体积变化，测定复合材料体积收缩率，见图2，3^[24]。

1.4.5 复合材料性能测定 ①降解性能：将复合材料做成圆柱型固化样条，在37 ℃下浸泡在人造唾液中，测定复合材料的吸水值和溶解性；②细胞毒性测定：采用浸提液细胞培养方法测定完成细胞毒性的测定。取对数生长的L929进行细胞(福建医科大学附属口腔医院自制)消化，制备细胞悬液，调整细胞浓度1×10⁴个，接种在96孔板中，培养24 h，加入200 μL浸提液及对照组培养液，培养24 h，采用酶标仪在490 nm下测定材料的吸光度(A)，以对照培养液作为基准，计算细胞存活率^[25]。

式中：A_sample为试样吸光度；A_control为对照组吸光度。

1.5 主要观察指标 ①电镜表征：取制备的支架，对材料进行简单的修剪后喷金，在电镜下观察支架表面情况；②力学性能：观察制备复合材料的弯曲强度、弯曲模量及断裂功；③观察复合树脂材料的体积收缩率；④材料性能测定：观察制备复合材料的性能，包括吸水值、溶解值及细胞毒性A值。

1.6 统计学分析采用SPSS 18.0软件处理，计数资料采用百分数表示，行卡方检验；计量资料采用x(_)±s表示，行t检验，P < 0.05提示差异有显著性意义。

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讨论

光固化复合树脂属于是临床上使用较多的一种填料增强增韧光固化基础复合材料，材料是由有机树脂基质和无机填料及相关体系组合而形成的一种非均匀的混合物。常用的光固化复合树脂主要包括4个部分：①有机树脂基体；②无机增强填料；③光固化反应引起的体系；④其他类型。有机树脂基体含有2个或2个以上的甲基丙烯酸酯官能团，由于材料具备较大的黏度，导致难以提高有机树脂机体的量，难以获得所需要的增强效果及材料可塑性；无机增强填料则能提高材料的物理机械性能，降低树脂聚合的收缩率等，并且部分材料具备遮色、阻挡X射线作用^[26]。但是，无机填料种类较多，在实际使用时选择缺乏统一的标准。光固化引发体系主要是由引发剂和胺活化剂构成。目前，临床上更多的研究集中在光固化复合树脂，以期在口腔疾病修复中获得更加广阔的应用价值^[27]。

光固化复合树脂材料是近年来口腔牙体缺损修复中常用的材料，该材料与银汞合金材料相比优势较多：①色泽美观：光固化复合树脂材料能在口腔疾病修复中能获得美观的色泽，能呈现出较宽的色调范围，与牙釉质、牙本质等颜色相仿；②优良的力学性能：光固复合树脂压缩强度、抛光性能较好，并且力学性能可以调整，从而可以满足不同的临床需要^[28]。本文中填料SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维光固化树脂基口腔材料的弯曲强度、弯曲模量及断裂功均显著高于梯形聚硅氧烷材料光固化树脂基口腔材料(P < 0.05)；③临床操作简单：光固化复合树脂材料能给医生更多的操作时间，由于光固反应需要根据光照引发，采用相应的黏结材料更加容易将光固化复合树脂黏结在牙齿上；④使用寿命较长：数据报道显示，光固化复合树脂修复体平均寿命可以达到7.8年，显著长于其他类型的口腔修复材料^[29]。

本文将填料SiO₂-PMMA与梯形聚硅氧烷材料分别于光固化树脂机体进行复合，研究其性能和生物力学。与传统的偶联剂改性相比，填料SiO₂-PMMA在光固化树脂机体中分散性更好，并且当添加量控制在15%时，仍然可以均匀分散，而传统的偶联剂添加量为5%后，就会出现明显的团聚现象；同时，填料SiO₂-PMMA添加后能提高光固化复合树脂的表面粗糙度，植入患者口腔内即使存在摩擦力时也不会引起脱落。而梯形聚硅氧烷材料在光固化树脂基体中分散不均匀，且在复合树脂中甚至出现团聚现象，植入患者口腔内在摩擦力作用下容易引起脱落，导致患者需要行二次手术^[30]。本实验中，填料SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维光固化树脂基口腔材料吸水性及细胞毒性A值显著高于低于梯形聚硅氧烷材料光固化树脂基口腔材料(P < 0.05)，而溶解值显著低于梯形聚硅氧烷材料光固化树脂基口腔材料(P < 0.05)，由此看出，填料SiO2-PMMA核-壳纳米纤维可以发挥协同增强作用，更加有利于提高复合材料的耐磨性，避免填料SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维从材料上脱落。同时，材料植入口腔内毒性较低，不会引起免疫排斥反应，能提高治疗效果，经久耐用，避免多次手术而产生的创伤。但是，填料SiO₂-PMMA核-壳纳米纤维光固化复合材料制备时尚需解决以下问题：①材料制备时光固化反应时容易发生聚合性收缩，产生较大的收缩应力，容易对材料、牙体组织产生损伤；②复合材料长期填充后容易引起色泽发生变化，稳定性差；③材料植入口腔内远期生物安全性等均需要进一步研究和探讨。

综上所述，本文基于界面相容原理制备了2种新型纳米材料，并利用不同的技术分析方法对填料结构、性能进行表型，结果提示能制备出填料协同增强增韧光固化树脂基口腔材料，该材料具备优良的性能和生物力学特性，具有较高的应用研究价值。

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